黑碳作為大氣中一種典型的吸光性氣溶膠,對(duì)全球和區(qū)域氣候都有著深遠(yuǎn)影響。它可以改變太陽(yáng)輻射平衡,抑制邊界層發(fā)展,沉降到冰雪表面會(huì)降低其反照率,加速冰川融化。但是在計(jì)算其輻射強(qiáng)迫時(shí)仍存在很大不確定性,這種不確定性主要來源于老化過程對(duì)黑碳顆粒物光學(xué)性質(zhì)的改變。而黑碳顆粒物主要來源于含碳燃料的不完全燃燒。  

  已有研究表明,新鮮排放的黑碳在被釋放到大氣中后會(huì)通過碰并、凝結(jié)和非均相氧化等過程與多種來源的顆粒物、氣態(tài)污染物之間發(fā)生老化作用,表面形成包裹層,導(dǎo)致其在混合態(tài)、形貌、粒徑和化學(xué)組成上發(fā)生變化,從而影響黑碳的物理化學(xué)及光學(xué)性質(zhì)?! ?/p>

  為了更好地了解城市大氣中黑碳的性質(zhì)差異及評(píng)估吸光性影響因素,中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究王啟元研究員課題組使用單顆粒黑碳光度計(jì)(SP2)、光聲氣溶膠消光儀(PAX)以及在線重金屬分析儀(Xact625)等高時(shí)間分辨率在線儀器對(duì)西安市高新站點(diǎn)2020年11月大氣氣溶膠進(jìn)行連續(xù)在線監(jiān)測(cè),并采用PMF與線性回歸結(jié)合的方法建立黑碳吸光增強(qiáng)倍數(shù)與源的關(guān)聯(lián)?! ?/p>

  PMF模型是目前常用的污染物源解析方法,在給出污染源類別的同時(shí),還能得出確切的污染源的貢獻(xiàn)率,近年來被廣泛應(yīng)用于污染物源解析研究中?! ?/p>

  他們的結(jié)果表明:觀測(cè)期間西安黑碳?xì)馊苣z平均濃度2.16 微克 /立方米;PMF源解析出4個(gè)主要來源,分別為生物質(zhì)燃燒源(38%),燃煤源(29%)、交通運(yùn)輸源(29%)、揚(yáng)塵源(4%);降水后厚包裹黑碳的濃度降幅高達(dá)83%,而薄包裹黑碳為39%。作為顆粒粒徑更大的厚包裹黑碳其核的質(zhì)量中值粒徑卻小于薄包裹黑碳顆粒,分別為141 納米和176納米。其次,黑碳核的吸光截面積變化范圍較大,為3.79 - 5.95 平方米/克,且與整體顆粒的吸光截面積具有顯著相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)為0.58(p < 0.01)?! ?/p>

  另外,他們還發(fā)現(xiàn)在觀測(cè)期間黑碳的平均吸光增強(qiáng)倍數(shù)為1.37±0.11;經(jīng)過源解析結(jié)果表明,二次老化、燃煤、揚(yáng)塵、生物質(zhì)燃燒和機(jī)動(dòng)車排放對(duì)吸光增強(qiáng)倍數(shù)的貢獻(xiàn)分別為37%、26%、15%、13% 和 9%。其中二次老化過程是主要貢獻(xiàn)源。  

  上述相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《總環(huán)境科學(xué)》(Science of The Total Environment)期刊。

 

  (a) 應(yīng)用PMF進(jìn)行黑碳質(zhì)量濃度源解析譜圖;(b) 各排放源對(duì)總黑碳質(zhì)量濃度的相對(duì)貢獻(xiàn)百分比。

  

  (a) 大氣中含黑碳顆粒物和黑碳核的光吸收系數(shù)時(shí)間序列;(b) 大氣中含黑碳顆粒物和黑碳核的吸光截面積(MAC)時(shí)間序列;(c) 大氣中含黑碳顆粒物吸光截面積(MAC)相對(duì)頻率分布;(d) 黑碳核吸光截面積(MAC)相對(duì)頻率分布。圖片均由論文作者提供 

  論文相關(guān)信息:https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0048969723016157

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